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燃料サイクル安全工学部
JAERI-Review 2001-038, 600 Pages, 2001/12
JAERI-Review-2001-038.pdf:19.64MB
ピュレックス法に基づく湿式再処理技術は、応用性の広い第一世代の中核的再処理技術であり、廃棄物管理技術などの周辺技術の完成度も高い。湿式再処理技術に関するプロセス及び化学の基礎情報をまとめたデータベースの整備は、UO
燃料の高燃焼度化やMOX燃料の利用など、燃料の高度化に対応する再処理プロセス及び核燃料サイクルを開発・評価して、湿式再処理技術の利用を拡大していくために重要である。この再処理プロセス・化学ハンドブックは、専門家で構成される編集委員会により、平成5年度より平成12年度にわたって収集,検討されたプロセス及び基礎化学データをまとめたものである。
本間 俊司*; 田嶋 靖憲*; 古閑 二郎*; 松本 史朗*
PNC TJ1609 97-001, 47 Pages, 1997/02
再処理プロセスの運転において生成、消滅する微量成分、特にアジ化水素酸のプロセス内挙動について数値シミュレーションによる検討を行った。また、アジ化水素酸のモニタリングに必要な分析方法について文献調査を行い、気相および水相で測定可能な方法について検討を行った。さらに、再処理プロセスの運転時に生ずるアジ化水素以外の微量生成物について文献調査を行った。アジ化水素酸のマスフローシミュレーションコードは、昨年度までに開発されたコードに、アジ化水素酸のTBPへの分配係数推算式を組み込み、抽出器の各ステージごとの物質収支式を解くように改良を行った。また。シミュレーションに使用するモデルプラントについても、より現実に近い条件を設定した。シミュレーションの結果、アジ化水素酸がプロセス全体に拡散する可能性が示唆され、その防止策を明らかにした。アジ化水素酸に関する既住の分析方法について調査し、それらの特徴をまとめ比較検討を行った。アジ化水素酸は非常に不安定な物質であり、再処理プロセスの抽出工程に存在する妨害成分によって分析の精度が左右されるため、複数の方法を使用することが望ましいと結論された。アジ化水素以外の微量生成物については、溶媒劣化生成物および硝酸に由来する微量成分について調査を行った。
西尾 軍治*; 渡邊 浩二*; 小池 忠雄; 宮田 定次郎
JAERI-Tech 96-056, 59 Pages, 1996/12
ロシアの再処理施設、トムスク-7で発生した事故の原因を解析するためには、熱的に不安定な反応性物質を含むTBP/ケロシンと硝酸が熱分解した場合の反応速度定数や反応熱を決定する必要がある。そこで、硝酸と反応し易いn-ブタノール、硝酸n-ブチル、芳香族化合物、および環式炭化水素について、原研で得た示差熱分析(DTA)の熱量測定データを利用して、これらの反応速度定数と反応熱を求めた。また、トムスク貯槽内の発熱と放熱の熱収支計算をこれらの反応速度定数と反応熱を用いて実施し、急激な熱分解反応によって破裂した貯槽の安全評価を行った。その結果、貯槽破裂の原因は石油系ケロシンに含まれた芳香族化合物の急激な熱分解反応に起因していることが明らかになった。
富樫 昭夫; 岡本 文敏; 菅沼 隆; 市毛 良明
PNC TN8410 94-254, 158 Pages, 1994/06
Purex法再処理プロセスにおいて使用するTBP・ドデカンは、放射線や酸の存在下において相乗効果的に劣化する。プロセス・分析開発室では、溶媒の劣化によるプロセスへの影響を予測評価するための基礎データを整備することを目的として、溶媒劣化に関する基礎的な研究を進めている。今回、その一環として、(1)溶媒劣化物分析法の確立試験、(2)新規TBP劣化物の同定試験、(3)溶媒の劣化に与える酸、放射線等複数因子による影響把握試験、(4)劣化溶媒のウラン抽出特性の把握試験、(5)酸、放射線等の共存下における劣化物の生成速度評価試験、(6)アルカリ等によるTBP劣化物の洗浄試験を実施した。得られた成果を以下に示す。(1)TBPの劣化物として新たにりん酸ジブチル2オキソブチル、りん酸ジブチル3ヒドロキシブル、りん酸ジブチル2ニトロオキシブチル、りん酸ジブチル3ニトロオキシブチルの4物質を同定した。(2)ガスクロマトグラフィによる溶媒劣化物の分析法を確立した。本法におけるTBP劣化物4種の定量下限は約2ppmであった。また、再現精度(C.V)は、試料中にTBP劣化物が約2000ppm含まれる場合、約5%であった。(3)新たに同定した4種のTBP劣化物は、硝酸のみの存在下では生成せず、放射線の存在下で生成すること、また、共存する金属イオン、還元剤等の種類によって生成量が異なることを明らかにした。なお、照射線量と劣化物の生成量には相関関係が成立することから、共存する物質及びその濃度が決定されれば、その生成量から溶媒の照射履歴を推定することが可能である。(4)高濃度硝酸を接触させ、2
105Gyの
線を照射した劣化溶媒においてもウランの抽出性能には影響はないが、逆抽出性能が低下した。また、未照射でも溶媒中に硝酸が装荷されることによりウランの逆抽出性能が低下することが分かった。さらに、溶媒の劣化は硝酸などの接触による化学的な劣化よりも放射線劣化が支配的であることが分かった。(5)新たに見出したTBP劣化物4種の生成速度は、照射線量、硝酸濃度及び共存物質によって異なるが、およそ0
50ppm/hであった。特に硝酸装荷濃度による影響は顕著であり、硝酸装荷量の違いにより510倍の生成速度変化が生じることが分かった。(6)新たに見出したTBP劣化物4種のうち、りん酸ジブチル2オキソブチルは水酸化